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可解释的非侵入性锂离子Discover蓄电池退化诊断框架：联合预测容量和功率退化及机制感知的健康指数分类
随着电动汽车市场的迅速扩展，锂离子电池（LIBs）由于其高能量密度、高效性能和长循环寿命，已成为主要的储能解决方案[1]，[2]。然而，锂离子电池的广泛部署引发了对安全性和可靠性的日益关注，这强调了在先进的电池管理系统（BMS）中进行强大的电池健康监测和管理以确保安全运行、实时诊断和长期性能的必要性[3]。这些安全问题尤为重要，因为滥用引发的热失控和燃烧一旦启动会迅速升级[4]，[5]。在运行过程中诊断电池健康特别具有挑战性，因为锂离子电池的退化是由电化学和机械过程的复杂相互作用引起的。包括固体电解质界面（SEI）的形成、锂镀层、电解质分解、过渡金属溶解和电流收集器腐蚀 [6], [7]。尽管许多研究试图分析和量化电池退化，但大多数依赖于破坏性的死后分析和体外物理化学表征，如XPS、SEM及相关表面/结构分析 [8], [9], [10], [11], [12], [13]，这对于实时和大规模应用是不切实际的。以及相关的表面/结构分析[8], [9], [10], [11], [12], [13]，这些分析在实时和大规模应用中是不切实际的。以及相关的表面/结构分析[8], [9], [10], [11], [12], [13]，这些分析在实时和大规模应用中是不切实际的。
为了解决这些挑战，人们越来越关注非侵入性的、数据驱动的方法，这些方法通过学习骑行数据来预测电池退化，而不需要进行额外的测试。然而，尽管骑行曲线中嵌入了丰富的信息[14]，大多数先前的工作主要集中在提高标量输出（如电池容量、健康状态（SOH）或寿命终止（EOL）循环）的预测准确性上[15]、[16]、[17]。最近的研究进一步通过多模态融合、迁移学习、物理信息或混合建模策略推进了电池预测诊断。例如，多模态方法结合了部分电压曲线，以提高SOH估计的准确性和鲁棒性，同时减少所需的训练数据[18]。同时，物理信息和混合框架已经结合了电化学参数识别和受约束的退化趋势，以增强在不同操作条件和化学下的物理一致性和可转移性 [19], [20], [21]。然而，这些发展仍然主要集中在改进标量输出预测，预测目标主要限于容量衰减相关的量，如SOH或EOL循环。因此，它们在区分由潜在退化机制的相对程度所控制的不同退化路径如何在早期循环信号中反映方面提供了有限的能力。这种限制使得仅从容量衰减相关的输出推断退化行为变得困难。
这个限制在容量衰减和功率衰减表现不同的情况下变得特别重要。SEI（固体电解质界面）的逐渐增长会导致容量的线性损失和内阻（IR）的线性增加，从而通过相关的电压降导致功率衰减 [7], [12], [13], [22]。在温和的操作条件下，SEI（固体电解质界面）层增厚主导了容量和功率的衰减，电池健康状况通常可以使用单一的衰减指标合理地监测 [23], [24]。然而，在严重的操作条件下，如快速充电和/或低温，衰减路径至关重要地不同 [25]。因此，分析容量和功率的衰减都很重要，因为这两种衰减都为电池衰减提供了互补的见解 [26]。在这种情况下，SEI的生长从早期阶段开始由于非导电材料的积累继续增加电阻[7]，[26]，[27]，[28]，[29]，而阳极过电位的升高使得锂镀层变得越来越重要。高倍率操作可能会加剧额外的结构和界面退化，例如SEI不稳定、过渡金属溶解和电流收集器损坏，这在严重条件下进一步增加了退化的复杂性[30]，[31]。更广泛地说，容量衰减既源于SEI的生长也源于锂镀层，因为这两种机制都会导致锂库存的损失（LLI），尽管它们的相对贡献可能会在循环过程中发生变化，一旦锂镀层加速，镀层引起的LLI变得非常重要[32]。特别是，锂镀层和随后的死锂积累会触发不可逆容量损失的非线性加速，这在容量轨迹中表现为一个明显的膝状行为 [7], [33], [34], [35]。然而，容量的突然下降并不立即发生，因为镀锂通常部分可逆，且商业电池的阳极到阴极容量比 (N/P) 通常高于 1.0 [36], [37]。相比之下，功率下降可以通过电阻增加和由此产生的电压降更直接地出现。此外，其他退化机制，如活性材料开裂，可以通过放大负极处的活性材料损失来影响这两种退化 [[34], [35]。然而，容量突变并不立即发生，因为镀锂通常部分可逆，且商业电池的阳极-阴极容量比 (N/P) 通常高于 1.0 [36], [37]。相比之下，功率衰减可以通过电阻增长和由此产生的电压降更直接地表现出来。此外，其他退化机制，如活性材料开裂，可以通过放大负极的活性材料损失来影响这两种衰减。[34], [35]。然而，容量突变不会立即发生，因为镀锂通常部分可逆，且商业电池的正极到负极容量比 (N/P) 通常高于 1.0 [36], [37]。相比之下，功率衰减可以通过电阻增加和由此产生的电压降更直接地表现出来。此外，其他退化机制，如活性材料开裂，可以通过放大负极处的活性材料损失，影响两种类型的衰减。其他退化机制，例如活性材料开裂，可以通过增加负极活性材料的损失来影响这两种褪色。其他退化机制，例如活性材料开裂，可以通过增加负极活性材料的损失来影响这两种褪色。) 并修改阳极过电位的演变 [32], [34]。因此，在容量衰减相关行为 alone 无法充分区分由不同潜在机制组合所控制的退化途径。因此，在恶劣的操作条件下，同时分析容量和功率衰减变得至关重要。
在此基础上，先前的研究从多个互补的方向对电池退化预测进行了探索。Strange等人[38]，[39]结合卷积神经网络和相关向量机，从循环数据中预测容量和内阻，证明了多衰减预测的可行性。相关研究进一步探索了多任务学习的公式，以同时预测容量和功率衰减，通过在退化目标之间共享特征提取实现更有效的学习[40]，[41]。在相关方向上，Wang等人[42]提出了一种可转移的多状态估计框架，通过整合稀疏电化学参数识别和混合学习，进行联合容量和能量估计。并进行迁移学习以提高在不同电池化学和操作条件下的适应性。
除了直接输出预测之外，特征级分析也已被积极研究，以更好地理解电池退化。例如，基于SHAP的分析已被用于识别对电池寿命诊断和预测有影响的特征 [19], [43], [44]，而基于相关性的研究筛选了信息性描述符，并检查了早期循环特征和退化结果之间的统计关联 [45], [46]。沿着这条思路，从循环或松弛数据中提出了许多与退化相关的健康指数（HIs）和诊断特征 [47]，包括第10次和第100次循环放电之间的差异。曲线 [48]，偏移峰值 [49]，以及放松电压基指标 [50]。这些先前的研究确立了多衰减预测和特征重要性分析的价值，但它们大多分别发展。有限的工作将它们整合到一个统一且可解释的框架中，该框架系统地根据它们对容量衰减和功率衰减的差异影响对早期循环的HIs进行分类，容量衰减和功率衰减代表了两个具有不同物理意义的退化输出。
为了解决这一问题，我们提出了一种基于稀疏回归的HI评估框架，用于非侵入性、机制知情的LIB退化行为解释。该框架系统地根据它们对容量衰减和功率衰减的微分影响对早期循环的HI进行分类，而不是仅仅依赖于多衰减预测或特征重要性分析。该框架使用从早期循环的电压、电流、温度和容量数据中得出的HI，通过两个单独的弹性网（EN）回归模型预测与容量相关和功率相关行为的两种退化输出。使用所提出的贡献) 和相对计数 (通过这些指标，我们量化了在EN模型的稀疏性变化中，每个HI的绝对和相对重要性，并系统地将关键的HI分为容量特定、功率特定或双重影响组。因此，这项工作的关键方法论贡献是一个可解释的HI分类框架，该框架能够在早期阶段基于机制推断未来的退化行为，同时适用于具有不同化学成分和运行条件的数据集。然后，使用已建立的电化学理解和数据集特定的一致性对HI分类进行解释。提出的框架使用两个公共数据集进行评估，以证明其在具有不同化学成分和运行条件的电池之间的普适性。